方法论成熟之后，DeepH家族开始向两个方向扩张：一是向上突破精度——从半局域泛函走到杂化泛函；二是向外扩展版图——从一材一模走向覆盖周期表的通用模型。这篇我们各讲一个代表工作。

精度的天花板：半局域泛函

到目前为止，DeepH系列学习的都是（半局域）DFT哈密顿量。但DFT使用者都知道半局域泛函的短板：带隙被系统性低估、弱相互作用体系描述不佳。修正这些问题需要杂化泛函（如HSE06）——它把一部分非局域的Hartree-Fock精确交换混入泛函，

$E^{\mathrm{HSE}}_{\mathrm{xc}}=\tfrac{1}{4}E^{\mathrm{SR,HF}}_x+\tfrac{3}{4}E^{\mathrm{SR,PBE}}_x+E^{\mathrm{LR,PBE}}_x+E^{\mathrm{PBE}}_c$

并在广义Kohn-Sham（gKS）框架下求解，

$H^{\mathrm{DFThyb}}=T+V_{\mathrm{ext}}+V_{\mathrm{H}}+V^{\mathrm{hyb}}_{\mathrm{xc}},\qquad H^{\mathrm{DFThyb}}\psi_i=\varepsilon_i\psi_i$

能给出可靠得多的电子结构。

代价是惨重的。精确交换项包含四中心库仑积分

$(\mu\nu|\lambda\sigma)=\int\!\!\int\frac{\phi_\mu^*(\vec{r})\phi_\nu(\vec{r})\phi_\lambda^*(\vec{r}')\phi_\sigma(\vec{r}')}{|\vec{r}-\vec{r}'|}d\vec{r}\,d\vec{r}'$

即使用上NAO2GTO、ISDF这类降阶技巧，杂化泛函计算通常仍被限制在百原子量级——比半局域DFT的天花板还要低。而”更准的泛函只能算更小的体系”，这个悖论正是DeepH要打破的东西。

DeepH-hybrid：把精确交换学进来

DeepH-hybrid（Tang、Li、Lin等清华—北大—中科大合作，Nat. Commun. 15, 8815, 2024）的主张出奇地简单：杂化泛函的gKS哈密顿量$H^{\mathrm{DFThyb}}$同样满足近邻性原理——只要基组是局域的，非局域交换带来的长程效应在矩阵元层面依然是指数衰减的。学习目标写作

$\hat{H}^{\mathrm{DFThyb}}=f_\theta(\{\mathcal{R}\}),\qquad \theta^*=\arg\min_\theta\left\|f_\theta(\{\mathcal{R}\})-H^{\mathrm{DFThyb}}_{\mathrm{SCF}}\right\|^2$

既然如此， DeepH-E3：彻底的等变化的整套等变框架可以原封不动地搬过来，只是训练标签换成了杂化泛函的自洽结果。

需要调整的只有一处：截断半径$R_c$要取得比半局域情形更大，以容纳精确交换的较长程尾巴。作为回报，网络绕过的东西更多了——不只是SCF迭代，还有最昂贵的四中心积分。

数值上，对双层石墨烯数据集训练后，哈密顿矩阵元的误差约0.15 meV；外推到$(17,16)$转角约2°、单胞3268原子的扭转双层石墨烯时，误差仅0.18 meV，与训练损失相当——对”exascale体系”的泛化能力令人信服。

真正的重头戏是一个物理发现：作者用DeepH-hybrid系统研究了魔角TBG平带如何被精确交换修正。结果是戏剧性的——换用HSE泛函后，平带的性质发生剧烈改变。这提示精确交换对魔角石墨烯平带物理的影响可能是定性的，此前所有基于半局域泛函或连续模型的强关联讨论都值得重新审视。这是深度学习哈密顿量第一次在”只有它能算”的尺度上产出了新的物理学，其意义超出方法本身。顺带一提，与低标度算法结合的DeepH+HONPAS方案随后把杂化泛函计算的规模推到了上万原子。

UMM：一个模型走遍周期表

如果说DeepH-hybrid解决的是”精度”，那么UMM（Universal Materials Model）瞄准的是”广度”。此前所有DeepH模型都是专用的：为一种材料（或一类化学环境相近的材料）准备数据集、训练专属网络。通用势领域的读者会立刻认出这个局面—— 通用势的数据集版图与通用势模型巡礼：从MACE-MP-0到UMA 中MACE-MP-0们面对的是同一个问题。

UMM（Wang等，Science Bulletin 69, 2514, 2024）给出了DeepH阵营的答卷，配方有三味：

大数据库：超过一万种材料结构的DFT计算数据，覆盖多样的元素组成与结构类型；
强架构：建立在 DeepH-2：等变局域坐标Transformer 的改进DeepH方法之上，效率足以消化这个体量的数据；
微调技术：先在通用数据上预训练出$\theta_0$，再在目标材料的小数据集$\mathcal{D}_{\mathrm{t}}$上继续优化， $\theta_{\mathrm{ft}}=\arg\min_\theta\,\mathcal{L}_{\mathcal{D}_{\mathrm{t}}}(\theta),\quad\text{以 }\theta_0\text{ 为初值}$ fine-tune后可以得到远优于从头训练的专用模型——这正是NLP世界里”预训练+微调”范式的直接移植。

单一UMM模型对测试材料的性质预测表现出色且鲁棒，验证了”DeepH通用材料模型”这一概念的可行性。作者展望的下一步也顺理成章：scaling law是否会在材料领域生效？SOC与磁结构如何纳入？以及一个漂亮的闭环——用DeepH高效生成大规模材料数据库（例如筛选BCS超导体），再用数据库反哺更大的模型。

当然局限也要如实交代：当前的UMM尚未处理自旋轨道耦合与磁性结构，周期表的全覆盖仍有缺口。但方向已经指明。

配套的基建

通用化的征程还需要两项配套基建，这里一并提及。

其一，平面波基的打通。绝大多数固体DFT数据库是用平面波基算的，而DeepH系列依赖局域基。Gong等人（Nat. Comput. Sci. 4, 752, 2024）提出实空间重构法，把平面波结果高效地转换为可被网络学习的局域基哈密顿量，速度比传统投影方法快几个数量级——存量平面波数据由此全部变成DeepH的潜在训练集。

其二，扭转材料数据库DDHT。基于DeepH-E3为124种同质双层加5种异质双层面材预训练模型库，任意转角的DFT精度电子结构分钟级可得，并借此发现了小转角黑磷烯中的超平带。它是 DeepH-E3：彻底的等变化中”数据库构想”的落地形态，也是专用模型走向规模化服务的中间形态。

结语

DeepH-hybrid和UMM代表了应用延伸的两个正交方向：前者证明框架可以承载更高的理论水平，后者证明框架可以承载更大的化学空间。两者叠加的前景不难想象——覆盖周期表的杂化泛函精度通用模型。而在元素周期表的另一维缺口上，还站着一个特殊的挑战者：磁性体系。它的复杂性不在于泛函，而在于对称性本身要多出一个自由度，这就是下一篇 xDeepH：磁性超胞的等变网络的主题。